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Polymere

Neutronenkleinwinkelstreuung

Die Neutronenkleinwinkelstreuung (SANS) als Technik ist ein ungemein aussagekräftiges Werkzeug, um Bulkmaterialen in externen Feldern zu studieren, wenn sie mit makroskopischen Charakterisierungstechniken wie zum Beispiel der Rheologie verknüpft wird. Unsere Forschungsaktivitäten zielen auf den strukturellen Respons von Polymeren nach einer Scher- und Dehnungsdeformation sowohl im Raum als auch in der Zeit - und zwar mittels in-situ-Experimenten.





Rheologie

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Die Rheologie verschafft die notwendige Verbindung zwischen den mechanischen Eigenschaften und der molekularen - aus Streuexperimenten bestimmten - Struktur. Die dynamischen Module tasten auf empfindliche Weise das Relaxationszeitspektrum in Polymerschmelzen ab. Eigenschaften wie einzelne Relaxationsprozesse oder Plateaumodule können im Rahmen eines Röhrenmodells für topolologische Wechselwirkungen zwischen Ketten erfolgreich diskutiert werden. Diese zeigen sich als mehr oder weniger ausgeprägte Maxima im G''-Verlustmodul bei Frequenzen proportional der inversen Relaxationszeit.

W. Pyckhout-Hintzen



Polymere Netzwerke

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Statistisch-vernetzte polymere Netzwerke - ausgehend von linearen Homopolymeren - werden mit Hinblick auf Röhrenbehinderungseffekte studiert. Statische Experimenten an KWS1 bestätigen die affine Deformation der Röhrenachse inklusive eines nicht-affinen Beitrags vom Behinderungspotential. Das Röhrenmodell erklärt auf natürliche Weise die 2-dimensionalen anisotropen Streubilder sowie die Hauptachsen als Funktion der Dehnung.

W. Pyckhout-Hintzen, A. Botti (Univ. Rome),
E. Straube (Univ. Halle-Saale)


Eingefrorene Schmelzen

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Polymere mit verzweigter Architektur verhalten sich anders als lineare Ketten. Zeitabhängige Phänomene, die sich auf unterschiedlichen Längenskalen abspielen, können jetzt entkoppelt in statischen Experimenten studiert werden - und zwar durch das Einfrieren der jeweiligen Zuständen. Eingefrorene Schmelzen von partiell-markierten verzweigten Copolymeren können mit der in-situ-SANS-Methode und gekoppelter Dehnrheometrie studiert werden, um strukturelle Relaxationen im Ortsraum auf verschiedenen hierarchischen Ebenen zu untersuchen. Die topologische Röhre ist eng mit der Abbau der Spannung verbunden.

M. Heinrich, W. Pyckhout-Hintzen


Verzweigte Polymere in Lösung

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Der Formfaktor von Polyamiden (Nylon-6) mit Architekturen von linear bis zufällig verzweigt werden in geeigneten Lösungsmitteln studiert. Die Kenntnisse über die Konformation lässt eine Weiterentwicklung von Struktur-Eigenschaftsbeziehungen zu und die Erforschung des Effekts der Polydispersität bei der Verarbeitung. Wegen ihre kristallinen Natur und Reamidisierung bei hoher Temperatur können Untersuchungen der Schmelze an markierten Ketten nicht durchgeführt werden. Wasserstoffbrückenbildung andererseits kann mittels einer Trifluoracetylierung verringert werden. Theta-Lösungsmittel-Untersuchungen werden herangezogen, um die Kettenkonformation in der Schmelze zu simulieren.

H. Hermes, W. Pyckhout-Hintzen


Polymerschmelzen

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Polymerschmelzen faszinieren durch ihr rheologisches Verhalten. Die Neutronen-Spin-Echo (NSE) Spektroskopie erlaubt die langsamen Bewegungen dieser langen Moleküle direkt zu beobachten. NSE misst den Einzelkettenstrukturfaktor S(Q,t) oder auch die mittlere quadratische Auslenkung von Kettensegmenten. Für kurze Ketten wird S(Q,t) durch das Rouse-Modell beschrieben. In langkettigen Systemen dominieren topologische Wechselwirkungen in Form von Verschlaufungen. Das erfolgreichste Modell zur Beschreibung dieser Dynamik ist das Reptations-Modell von deGennes. In diesem Modell werden die topologischen Einschränkungen durch eine virtuelle Röhre repräsentiert. Es wurde durch NSE-Experimente im Grenzfall sehr langer Polymerketten bestätigt. Das ultimative Ziel der Polymerforschung ist eine Vorhersage der optimalen Zusammensetzung und Architektur von Polymersystemen für bestimmte makroskopische Eigenschaften bzw. spezifische Anwendungen ('molecular design'). Dies setzt ein Verständnis aller Relaxationsmechanismen in diesen Systemen voraus.

A. Wischnewski


Polymere in einschränkenden Geometrien

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Polymerschmelzen in einschränkenden Geometrien weisen neue Merkmale auf, insbesondere auch im Hinblick auf Anwendungen. Beispielsweise kann das rheologische Verhalten von Polymeren, die mit Nanopartikeln vermischt sind, völlig verschieden von dem der einzelnen Komponenten sein. Bislang existiert keine molekulare Theorie, die eine Vorhersage der Eigenschaften des Verbundmaterials aufgrund der Ausgangsstoffe ermöglicht. Das ultimative Ziel der Forschung ist es daher, ausgehend von Informationen auf der mikroskopischen Ebene, die makroskopische Funktion des Materials zu beschreiben. Um dieses Ziel zu erreichen, studieren wir den Einfluss einschränkender Geometrien mit Hilfe von Neutronenstreuung. Als Modellsysteme eignen sich zum Beispiel Nanopartikel aus SiO2 und nanoporöses Aluminiumoxid oder Silizium. Eine geometrische Einschränkung für die Polymere stellen diese Materialien dar, wenn die Durchmesser von vergleichbarer Größe sind, wie die typischer Kettendimensionen. Die Neutronenstreuung ermöglicht es in einzigartiger Weise einzelne Polymerketten in dieser Umgebung auf molekularer und mikroskopischer Ebene zu betrachten. Beispielsweise können der Einzelkettenstrukturfaktor und die Teilchenstruktur mittels Neutronenkleinwinkelstreuung erhalten werden. Dynamische Phänomene lassen sich mittels Neutronenspinecho, d.h. mit Hilfe des dynamischen Strukturfaktors S(Q,t)/S(Q,0), bestimmen. Das Bild zeigt die Auswirkungen von Nanopartikeln auf S(Q,t)/S(Q,0), und somit sind Änderungen im Vergleich zum reinen Polymer direkt feststellbar.

G. J. Schneider


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