Aus dem Nutzerbetrieb an HEiDi und POLI

Germanium-basierte multiferroische Verbindungen mit Melilitstruktur

Magnetoelektrische multiferroische Verbindungen, bei denen sowohl elektrische Polarisation als auch magnetische Ordnung bei derselben Temperatur koexistieren und miteinander gekoppelt sind, sind in der modernen Festkörperphysik aufgrund ihrer möglichen Anwendbarkeit für Niedrigenergie-Informationsspeichermedien von erheblichem Interesse.

Die Aufklärung der Mechanismen der magnetoelektrischen Kopplung in verschiedenen Materialien sowie die Entdeckung der neuen Arten magnetoelektrischer Multiferroika bleibt sowohl aus theoretischer als auch aus experimenteller Sicht eine herausfordernde Aufgabe.

Für verschiedene Germanate vom Barium-basierten Melilit-Typ Ba₂XGe₂0₇ (X = Mn, Co, Cu) und Co-Åkermanit-Silikate A₂CoSi₂0₇ (A = Ca, Sr) wurde über elektrische Polarisation unter angelegtem Magnetfeld berichtet. Das spezielle Verhalten der elektrischen Polarisation im Magnetfeld (sowohl richtungs- als auch größenabhängig), das Auftreten von so interessanten magnetooptischen Phänomenen wie gigantischem Richtungsdichroismus von Terahertzlicht in Resonanz mit magnetischen Anregungen (Elektromagnonen), optischem magnetochiralen Effekt, Quadrochroismus, der durch den optischen magnetoelektrischen Effekt erzeugt wurde sowie Quantenschwankungen der dielektrischen Parameter bei hohen Feldern schließen einige der allgemein akzeptierten Modelle für Multiferroika vom Typ II aus, nämlich Spinstrom oder Austauschstriktion.

Verschiedene neue mikroskopische Mechanismen wurden vorgeschlagen, um eine starke magnetoelektrische Kopplung in diesen Materialien zu beschreiben. Die meisten von ihnen basieren auf rein theoretischen Überlegungen. Eine genaue Kenntnis der magnetischen Ordnung und der magnetischen Anisotropie auf Elementarzellenebene und ihrer Entwicklung mit dem angelegten magnetischen und elektrischen Feld würde erheblich zur Unterscheidung zwischen verschiedenen theoretischen Modellen beitragen und das Verständnis der magnetoelektrischen Kopplung in diesen interessanten Materialien verbessern.

Das Verständnis der Rolle der spezifischen magnetischen Atome und magnetischen Wechselwirkungen, die zu unterschiedlichen magnetischen Strukturen innerhalb derselben Kristallsymmetrie führen, und ihres Einflusses auf die entstehende elektrische Polarisation sind von grundlegendem Interesse.

Ansprechpartner:

Dr. Martin Meven

Publikationen:

1. A. Sazonov, V. Hutanu, M. Meven, G. Roth, R. Georgii, T. Masuda and B. Nafradi, “Crystal structure of magnetoelectric Ba2MnGe2O7 at room and low temperatures by neutron diffraction”, Inorg. Chem. 57, 5089−5095 (2018).
2. A. Sazonov, V. Hutanu, M. Meven, G. Roth, H. Murakawa, Y. Tokura, V. K. Guduru, L. C. J. M. Peters, U. Zeitler, L. F. Kiss, D. Szaller, B. Nafradi, and I. Kezsmarki, “Magnetic structure of the magnetoelectric material Ca2CoSi2O7” Phys. Rev. B 95, 174431 (2017).
3. A. Sazonov, M. Meven, G. Roth, R. Georgii, I. Ke´zsma´rki, V. Kocsis, Y. Tokunaga, Y. Taguchi, Y. Tokura, & V. Hutanu, “Origin of forbidden reflections in multiferroic Ba2CoGe2O7 by neutron diffraction: symmetry lowering or Renninger effect?” J. Appl. Cryst. 49, 556-560 (2016).
4. V. Hutanu, A. P. Sazonov, M. Meven, G. Roth, A. Gukasov, H. Murakawa, Y. Tokura, D. Szaller, S. Bordács, I. Kézsmárki, V. K. Guduru, L. C. J. M. Peters, U. Zeitler, J. Romhányi, and B. Náfrádi, “Evolution of two-dimensional antiferromagnetism with temperature and magnetic field in multiferroic Ba2CoGe2O7”, Phys. Rev. B 89, 064403 (2014).

Magnetische Ordnung in Eu(Fe_1-xCo_x)₂As₂

Phasendiagramm der magnetischen Ordnung des Europiums in Eu(Fe_1-xCo_x)₂As₂-Einkristallen

Dieses Mitglied der Pniktid-Familie zeigt eine breite Vielfalt magnetischer und supraleitender Eigenschaften. Insbesondere die Wechselwirkung der magnetischen Eu- und Fe-Unterstruktur in Kombination mit unterschiedlicher Co-Dotierung erfordert detaillierte Untersuchungen mit Neutronen-Einkristall-Diffraktion. Wegen der Verwendung kurzer Wellenlängen an HEiDi, die in diesen Verbindungen die Vermeidung der starken Neutronenabsorption von Eu ermöglicht, konnte HEiDi zu verschiedenen Studien in diesen Strukturen wichtige Beiträge leisten.

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Dr. Martin Meven

Publikationen:

Phase diagram of Eu magnetic ordering in Sn-flux-grown Eu(Fe1−xCox)₂As₂ single crystals; W. T. Jin, Y. Xiao, Z. Bukowski, Y. Su, S. Nandi, A. P. Sazonov, M. Meven, O. Zaharko, S. Demirdis, K. Nemkovski, K. Schmalzl, Lan Maria Tran, Z. Guguchia, E. Feng, Z. Fu and Th. Brückel; Phys. Rev. B 94, 184513; DOI: 10.1103/PhysRevB.94.184513

Magnetic structure of EuFe₂As₂ determined by single crystal neutron diffraction;Y. Xiao, Y. Su, M. Meven, R. Mittal, C.M.N. Kumar, T. Chatterji, S. Price, J. Persson, N. Kumar, S.K. Dhar et al.; Phys. Rev. B, 80:174424; DOI: 10.1103/PhysRevB.80.174424

Festkörperelektrolyt vom Granat-Typ Li₆La₃ZrTaO₁₂

Untersuchungen an technologisch relevanten Verbindungen für All-Solid-State Batterien - Der Festkörperelektrolyt vom Granat-Typ Li₆La₃ZrTaO₁₂

Keramische Elektrolyte mit hoher Ionenleitfähigkeit sowie vernachlässigbarer Elektronen-Leitfähigkeit (zur Vermeidung von Selbstentladung und/oder Bildung von Li-Dendriten, einer wesentlichen Hürde für die Entwicklung langlebiger all-solid-state-Batterien) sind eine Voraussetzung für all-solid-state Lithium-Batterien der nächsten Generation. Der Granat-Typ Li₆La₃ZrTaO₁₂ (LLZO) ist ein ideales Modellsystem für detaillierte Untersuchungen der Einflüsse von externen und intrinsischen Faktoren wie Verunreinigungen, chemische Homogenität, Korngrenzen, Morphologie und Größeneffekten. Die hohe instrumentelle Auflösung von HEiDi erlaubte detailreiche Strukturuntersuchungen an reinen und Ta-dotierten Einkristallen.

a, b) Kristallstruktur von Ga-haltigem Li_6.4Ga_0.2La₃Zr₂O₁₂ (Raumgruppe I43d (Nr. 220)), bestimmt durch kombinierte gleichzeitige Verfeinerung von Daten aus Röntgenbeugung und Neutronenbeugung. Die Li-Ionen sind über drei verschiedene kristallographische Positionen (12a (Li1), 12b (Li2), 48e (Li3)) in der zentrischen Raumgruppe verteilt. Ga³⁺-Ionen teilen sich Positionen mit Li⁺, die sich an der Li1-Position befinden und die der Wyckoff-Position 12a entsprechen. Die Li⁺-Ionen bilden ein 3D-Netzwerk, das es ihnen ermöglicht, schnell durch die Kristallstruktur zu diffundieren [3].

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Dr. Martin Meven

Publikationen:

[1] Single-crystal neutron and X-ray diffraction study of garnet-type solid-state electrolyte Li₆La₃ZrTaO₁₂: an in situ temperature-dependence investigation (2.5 ≤ T ≤ 873 K); G. J. Redhammer, M. Meven, S. Ganschow, G. Tippelt and D. Rettenwander; Acta Cryst. B 77, 123-130 (2021); DOI: 10.1107/S2052520620016145

[2] Wet-Environment-Induced Structural Alterations in Single- and Polycrystalline LLZTO Solid Electrolytes Studied by Diffraction Techniques; Günther J. Redhammer, Pavan Badami, Martin Meven, Steffen Ganschow, Stefan Berendts, Gerold Tippelt, and Daniel Rettenwander; ACS Appl. Mater. Interfaces, 350–359 (2021); DOI: 10.1021/acsami.0c16016

[3] The Electronic Conductivity of Single Crystalline Ga ‐ Stabilized Cubic Li₇La₃Zr₂O₁₂: A Technologically Relevant Parameter for All ‐ Solid ‐ State Batteries; Martin Philipp, Bernhard Gadermaier, Patrick Posch, Ilie Hanzu, Steffen Ganschow, Martin Meven, Daniel Rettenwander, Günther J. Redhammer, H. Martin R. Wilkening; Adv. Mater. Interfaces 7, 200450 (2020); DOI: 10.1002/admi.202000450