Spektroskopie und Bildgebung

Über

Um effiziente elektrochemische Energiewandler zu entwickeln, ist ein grundlegendes Ver­ständnis der zugrundeliegenden elektrochemischen Prozesse notwendig. Wir untersuchen an Modellsystemen die relevanten chemi­schen Reaktionen von Elektrolyse- und Brennstoffzellen an der Grenzfläche zwischen Elektrode und Elektrolyt unter den Bedingungen, die dem geplanten Betrieb entsprechen. Dazu wenden wir schwingungsspektroskopische Methoden wie Infrarot- und Raman-Spektroskopie in Kombination mit atomistischen Simulationen sowie bildgebende Analysemethoden wie Elektronen- und Rasterkraftmikroskopie an.

Forschungsthemen

Im Fokus unserer grundlegenden Untersuchungen stehen zum einen Materialien für die Poly­merelektrolytmembran-Brennstoffzelle. Der Einsatz von ionischen Flüssigkeiten als protonen­leitender Elektrolyt verspricht eine Anhebung der Betriebstemperatur, was eine deutliche Effi­zienzsteigerung bedeutet. Um diese neuartigen Elektrolyte weiter zu optimieren, analysieren wir die Wechselwirkung zwischen Elektrolyt, Elektrode und Polymermembran.

Als weiteres Schwerpunktthema untersuchen wir die katalytischen Eigenschaften und die Leit­fähigkeitsmechanismen von Festoxiden. Hierbei stehen für uns gemischt ionisch-elektronisch leitende Festkörper im Vordergrund, die als katalytisches Elektrodenmaterial beispielsweise in Festoxidwandlern auch bei niedrigen Betriebstemperaturen eingesetzt werden können.

Kontakt

Dr. Christian Rodenbücher

IET-4

Gebäude 03.11 / Raum 2002

+49 2461/61-6142

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Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen (PEMFC)

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Grenzflächen zwischen protonenleitenden ionischen Flüssigkeiten und katalytischen Elektroden

Ionische Flüssigkeiten verhalten sich grundlegend anders als herkömmliche wässrige Elektrolyte, da sie nur aus geladenen Molekülionen bestehen. Dies gilt vor allem für die elektrochemische Doppelschicht an der Grenzfläche zu einer polarisierten Elektrode. Es bildet sich eine kompakte Struktur aus alternierenden Anion- und Kation-Schichten, die auch die für den Brennstoffzellbetrieb entscheidenden Reaktionen wie die Sauerstoffreduktion beeinflusst. Wir untersuchen diese Grenzflächenstruktur und deren Abhängigkeit vom Restwassergehalt durch Rasterkraftmikroskopie, Infrarot- und Ramanspektroskopie.

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Untersuchung von PBI-Membranen für die HT-PEMFC

Für den Einsatz im Hochtemperaturbereich von 120-200°C, sind spezielle Membranen erforderlich, deren Leitfähigkeit nicht von der Anwesenheit von Wasser abhängt. Wir untersuchen, wie eine Protonenleitung in Polybenzimidazol (PBI) durch die Dotierung mit Phosphorsäure und ionische Flüssigkeiten induziert werden kann. Um Modelle für den Leitfähigkeitsmechanismus in der Membran sowie zwischen Membran und katalytischer Elektrode zu entwickeln, stellen wir Prototyp-Membranen her und analysieren ihre elektrochemischen Eigenschaften sowie ihre chemische Zusammensetzung und Morphologie.

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Festoxidmaterialien

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Doppelperowskite als neuartige SOC-Elektrodenmaterialien

Doppelperowskite sind vielversprechende Kandidaten als katalytische Elektrodenmaterialien für die alkalische Elektrolyse und für Festoxidzellen, die bei Temperaturen unterhalb 600 °C arbeiten. Durch ihre geordnete Struktur ermöglichen sie sowohl einen effizienten elektronischen Transport als auch eine gute Leitfähigkeit für Sauerstoffionen. Wir untersuchen die Details der Zusammenhänge zwischen kristallographischer Struktur und elektrochemischen Eigenschaften durch die Synthese und Analyse von Keramiken und Dünnschichten mit besonderem Fokus auf Ober- und Grenzflächen.

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Festkörperreaktionen unter elektrischen und chemischen Potentialgradienten

Für die Verbesserung der Lebensdauer von Festoxidwandlern untersuchen wir den Effekt von (elektro-) chemischen Potentialgradienten, wie sie beispielsweise im Elektrolysebetrieb auftreten, auf die Eigenschaften von Elektroden- und Elektrolytmaterialien. Dabei steht der lokale ionische und elektronische Transport an ausgedehnten Defekten wie Versetzungen und Korngrenzen im Vordergrund, da sie mögliche Schwachstellen des Materials und damit des Gesamtsystems sind. Wir führen Elektro-reduktionsexperimente durch, in denen wir gezielt Materialumwandlungen bis hin zur Bildung von neuen Phasen induzieren und dadurch Modelle für die Oxiddegradierung aufstellen können.

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(Schnelle) Ionenleitung entlang von Fest/fest-Phasengrenzen

Die Ionenleitung in Festelektrolyt-Isolator-Multischichten wird untersucht an Systemen mit Einzelschichtdicken bis hinunter zu 10 nm. Es zeigt sich ein Einfluss der Grenzflächenspannungen auf den lokalen Ionentransport. Dies ermöglicht mikrostrukturierte Festelektrolyte mit optimierten Eigenschaften.

Veröffentlichungen

Chen, Y. ; Wippermann, K. ; Rodenbücher, C. ; Suo, Y. ; Korte, C.
Impedance Analysis of Capacitive and Faradaic Processes in the Pt/[Dema][TfO] Interface
ACS applied materials & interfaces 16(4), 5278 - 5285 (2024)
https://doi.org/10.1021/acsami.3c15465

Chen, Y. ; Rodenbücher, C. ; Wippermann, K. ; Korte, C.
Revealing Interfacial Reactions on Pt Electrodes in Ionic Liquids by In Situ Fourier-Transform Infrared Spectroscopy
Analytical chemistry 95(45), 16618–16624 (2023)
https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c02903

Rodenbücher, C. ; Bihlmayer, G. ; Korte, C. ; Rytz, D. ; Szade, J. ; Szot, K.
An Operando Study of the Thermal Reduction of BaTiO3 Crystals: The Nature of the Insulator–Metal Transition of the Surface Layer
Crystals 13(8), 1278 - (2023)
https://doi.org/10.3390/cryst13081278

Rodenbücher, C. ; Bihlmayer, G. ; Korte, C. ; Szot, K.
Gliding of conducting dislocations in SrTiO3 at room temperature: Why oxygen vacancies are strongly bound to the cores of dislocations
APL materials 11(2), 021108 - (2023)
https://doi.org/10.1063/5.0126378

Hou, H. ; Mariani, A. ; Suo, Y. ; Gao, X. ; Giffin, J. ; Rodenbücher, C. ; Passerini, S. ; Korte, C.
Tuning Polybenzimidazole Membrane by Immobilizing a Novel Ionic Liquid with Superior Oxygen Reduction Reaction Kinetics
Chemistry of materials 34(10) - (2022)
https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.1c03819

Rodenbücher, C. ; Guguschev, C. ; Korte, C. ; Bette, S. ; Szot, K.
Is Reduced Strontium Titanate a Semiconductor or a Metal?
Crystals 11(7), 744 - (2021)
https://doi.org/10.3390/cryst11070744

Rodenbücher, C. ; Chen, Y. ; Wippermann, K. ; Kowalski, P. M. ; Giesen, M. ; Mayer, D. ; Hausen, F. ; Korte, C.
The Structure of the Electric Double Layer of the Protic Ionic Liquid [Dema][TfO] Analyzed by Atomic Force Spectroscopy
International journal of molecular sciences 22(23), 12653 - (2021)
https://doi.org/10.3390/ijms222312653

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Letzte Änderung: 12.08.2024
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